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第一作者：張洪允

通訊作者：董錦洋*，蘇岳鋒*，陳來*

單位：北京理工大學(xué)、北京理工大學(xué)重慶創(chuàng)新中心、聯(lián)想（北京）有限公司

使用設(shè)備：元能科技SPFT2000單顆粒力學(xué)性能測試系統(tǒng)

01 研究背景

高鎳層狀氧化物正極（LiNixCoyMn1-x-yO2， x≥0.5，NCM）因其高能量密度和低成本成為鋰離子電池的理想候選材料。然而，其在高電壓循環(huán)下存在結(jié)構(gòu)失穩(wěn)、鋰離子傳輸緩慢和容量衰減等問題。傳統(tǒng)多晶材料由于微裂紋等結(jié)構(gòu)劣化導(dǎo)致性能衰退；而單晶材料（SCNCMs）雖可消除晶界，抑制微裂紋的產(chǎn)生，但大尺寸單晶合成通常需要高溫條件，易導(dǎo)致氧空位缺陷增加和陽離子混排等問題。更為重要的是，晶面暴露不可控性顯著影響離子傳輸動力學(xué)和機(jī)械穩(wěn)定性，成為制約單晶高鎳正極材料綜合性能提升的瓶頸問題。當(dāng)前研究面臨雙重挑戰(zhàn)：一方面需要突破單晶材料低溫合成工藝限制，另一方面亟需建立晶面調(diào)控與電化學(xué)性能的構(gòu)效關(guān)系。因此，發(fā)展精準(zhǔn)調(diào)控單晶高鎳正極晶面暴露的創(chuàng)新方法，對提升其綜合性能具有重要科學(xué)意義和工程價值。

02 工作簡介

近日，北京理工大學(xué)蘇岳鋒教授、陳來副教授、董錦洋博士后團(tuán)隊提出一種熔鹽介導(dǎo)的晶面工程策略，成功制備出（104）晶面優(yōu)先暴露的單晶高鎳正極材料LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2（SC-B）。通過調(diào)控熔鹽陰離子（KBr替代KCl），有助于適量增加單晶材料中（104）晶面暴露比例。（104）晶面不僅可以促進(jìn)鋰離子快速擴(kuò)散，還能夠抑制氧空位形成和機(jī)械應(yīng)力積累。SC-B在600次循環(huán)后容量保持率可達(dá)82.11%，相較于SC-C（>65%的容量衰減）有所改善，并展現(xiàn)出良好的高倍率性能（10C下159.8 mAh g-1）。相關(guān)工作以"Molten-salt-mediated crystal facet engineering for high-performance single-crystal nickel-rich cathode materials in lithium-ion batteries"為題發(fā)表在國際期刊Nano Energy上。

圖1. 不同熔鹽體系下所制備的單晶材料示意圖

03 本文要點

（1）晶面熱力學(xué)調(diào)控機(jī)制

圖2. DFT理論計算結(jié)果

通過密度泛函理論計算系統(tǒng)揭示了晶面穩(wěn)定性差異的本質(zhì)機(jī)制：研究發(fā)現(xiàn)（104）晶面具有更高的氧空位形成能（-0.3564 eV vs（003）晶面的-1.211 eV），這一特性有效抑制了高電壓循環(huán)過程中的晶格氧損失。熔鹽體系中陰離子選擇性吸附機(jī)制的深入研究表明，Br-離子通過調(diào)控晶體生長動力學(xué)，優(yōu)先促進(jìn)（104）晶面暴露，而Cl?則傾向于穩(wěn)定（003）晶面。Wulff構(gòu)造法預(yù)測與實驗表征相結(jié)合，共同驗證了(104)-LiNiO構(gòu)型（表面能1.44 J/m2）的熱力學(xué)穩(wěn)定性優(yōu)勢，為晶面工程提供了理論指導(dǎo)。

（2）結(jié)構(gòu)優(yōu)化與力學(xué)性能增強(qiáng)

圖3. 材料的形貌結(jié)構(gòu)分析以及力學(xué)性能分析

材料表征結(jié)果證實SC-B晶體結(jié)構(gòu)得到優(yōu)化：Rietveld精修顯示SC-B材料的層間距擴(kuò)大，為鋰離子傳輸提供了更順暢的擴(kuò)散通道。原子力顯微鏡表明SC-B的平均楊氏模量達(dá)16.39 GPa，較SC-C（14.54 GPa）提升12.7%。使用元能科技的單顆粒力學(xué)性能測試系統(tǒng)（SPFT2000）進(jìn)一步證實SC-B具有更高抗壓強(qiáng)度，這種力學(xué)性能的提升有利于電極制備過程中采用更高的壓實密度（>3.8 g cm-3）。X射線光電子能譜分析顯示SC-B表面Ni3+/Ni2+比例提高，氧空位濃度降低，從分子層面解釋了材料穩(wěn)定性的增強(qiáng)機(jī)制。

（3）電化學(xué)動力學(xué)優(yōu)化與相變抑制

圖4. 材料的電化學(xué)性能

系統(tǒng)的電化學(xué)性能測試揭示了SC-B良好的動力學(xué)特性：在10C高倍率條件下放電容量達(dá)159.8 mAh g-1，較SC-C（117.5 mAh g-1）提升36%。GITT測試同時證明SC-B材料的鋰離子擴(kuò)散系數(shù)有所提升，證實了（104）晶面促進(jìn)離子遷移的積極作用。原位XRD表征揭示了關(guān)鍵的結(jié)構(gòu)演化機(jī)制：在H2→H3相變過程中，SC-B晶格收縮率相較于SC-C降低，有效緩解了c軸坍塌引發(fā)的結(jié)構(gòu)退化。4.4V高電壓循環(huán)300周后，SC-B容量保持率達(dá)70.57%（136.9 mAh g-1），相較于SC-C的45.57%（85.9 mAh g-1）有所改善，體現(xiàn)了晶面工程對材料高電壓穩(wěn)定性的改善作用。

（4）循環(huán)失效機(jī)制與應(yīng)力調(diào)控

圖5. 循環(huán)后電極材料的TEM和TOF-SIMS測試結(jié)果

多尺度表征技術(shù)深入解析了循環(huán)穩(wěn)定性機(jī)制：高分辨透射電鏡分析發(fā)現(xiàn)，SC-C循環(huán)后材料表面出現(xiàn)嚴(yán)重的巖鹽相，而SC-B僅形成約10 nm的表面重構(gòu)層。幾何相位分析（GPA）表明SC-B相較于SC-C的應(yīng)力積累降低，證實了（104）晶面暴露對機(jī)械應(yīng)力的緩解作用。飛行時間二次離子質(zhì)譜顯示SC-B表面副反應(yīng)產(chǎn)物減少，晶面工程設(shè)計可以抑制表面副反應(yīng)的發(fā)生。COMSOL模擬進(jìn)一步驗證：SC-B中鋰離子分布均勻性提升，應(yīng)力集中降低，揭示了SC-B材料優(yōu)異的長循環(huán)穩(wěn)定性的結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)。

圖6. 有限元模擬結(jié)果

04 結(jié)論

本工作通過熔鹽介導(dǎo)晶面工程策略，成功實現(xiàn)了單晶高鎳正極材料的結(jié)構(gòu)優(yōu)化與性能突破。所制備的SC-B材料展現(xiàn)出三重核心優(yōu)勢：良好的倍率性能（10C容量159.8 mAh g-1）、增強(qiáng)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性（平均楊氏模量16.39 GPa）以及優(yōu)秀的長循環(huán)壽命（600周容量保持率82.11%）。該研究建立了晶面調(diào)控-結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性-電化學(xué)性能的定量構(gòu)效關(guān)系，為發(fā)展高能量密度、長壽命鋰離子電池正極材料提供了新的設(shè)計思路和技術(shù)路徑。

05 致謝

感謝國家重點研發(fā)計劃（2021YFB2401800）、國家自然科學(xué)基金（22179008, 21875022）、北京市科技新星計劃（20230484241）、中國博士后科學(xué)基金（2024M754084）以及中國博士后科學(xué)基金特別資助（GZB20230931）的資助。感謝元能科技（廈門）有限公司（IEST）的技術(shù)支持。

06 文獻(xiàn)詳情

Molten-salt-mediated crystal facet engineering for high-performance single-crystal nickel-rich cathode materials in lithium-ion batteriesDOI：10.1016/j.nanoen.2025.111177

關(guān)于元能

元能科技是一家專注于鋰離子電池檢測儀器研發(fā)與生產(chǎn)的高新技術(shù)企業(yè)，致力于為全球新能源領(lǐng)域提供領(lǐng)先的檢測解決方案與服務(wù)。

元能科技注重前沿技術(shù)研發(fā)，擁有材料、物理、化學(xué)、電化學(xué)、光學(xué)、機(jī)械、電子、計算機(jī)、人工智能等多學(xué)科多專業(yè)交叉的研發(fā)團(tuán)隊，圍繞表征方法、設(shè)備技術(shù)、應(yīng)用方案等開展自主研發(fā)，推出多款行業(yè)領(lǐng)先的新型儀器，獲得了多項發(fā)明專利及實用新型專利，服務(wù)于全球眾多材料企業(yè)、電芯企業(yè)、終端企業(yè)、科研院所、高校及政府檢測單位。同時，元能科技積極推動建立行業(yè)上下游規(guī)范統(tǒng)一的檢測方法，主導(dǎo)或參與制定多項國家標(biāo)準(zhǔn)、行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)及團(tuán)體標(biāo)準(zhǔn)，參與國家重點研發(fā)計劃，助力新能源行業(yè)的創(chuàng)新與發(fā)展！